V roce 2001 vyšlo album "Vespertine". Je plné citlivých vokálů, které jsou podbarveny drobnokresbou jemných beatů. K nahrávání byl přizván komorní orchestr, sbory, DJ a experimentátor se zvukem Matmos, dánský DJ Thomas Knak a harfenistka Zeena Parkins. Texty k písním napsali americký básník E. E. Cummings, americký nezávislý filmař Harmony Korine a anglická dramatička Sarah Kane. Souběžně s vydáním tohoto alba vyšla i kniha dosud nepublikovaných próz a nezveřejněných fotografií s názvem Björk. Po vydání alba Vespertine se vydala na koncertní turné po evropských a amerických divadlech a operách. Doprovázeli ji DJ Matmos, harfenistka Zeena Parkins a Sbor Inuit, s nímž krátce předtím podnikla sérii koncertů v Grónsku. V době, kdy se album Vespertine objevilo na pultech, se velmi dobře prodávala i její ostatní alba, jichž si do konce roku fanoušci koupili více než 2 milióny kusů.
Z alba Vespertine pocházejí tři singly: Hidden Place, Pagan Poetry a Cocoon. Americký hudební televizní kanál MTV2, který se věnuje alternativnější a nezávislejší hudbě, než je tomu u klasické MTV, zpočátku hrál velmi často první videoklip Hidden Place. Ten byl nedlouho potom vydán jako DVD singl. Druhý videoklip už bohužel tato stanice nevysílala, protože v něm Björk odhalila své poprsí a navíc obsahoval upravené a deformované sexuální scény. Klip byl sice zpočátku několikrát uveden, ovšem inkriminované pasáže byly cenzurovány. Později byl videoklip stažen z programu docela. V roce 2002 byl v pozdních nočních hodinách uveden necenzurovaný ve speciálu MTV2 Nejkontroverznější videoklipy. Třetí videoklip byl k písni Cocoon, jehož autorkou je Japonka Eiko Išioková a který také nebyl na MTV vysílán. Důvodem byla opět nahota: přestože ji postupně pevně obepínala červená příze, vystupovala na začátku klipu zdánlivě nahá.